文獻(xiàn)分享丨Small雜志 | 北京化工大學(xué)王潔欣課題組：超重力加強(qiáng)異質(zhì)結(jié)內(nèi)建電場(chǎng)強(qiáng)度，實(shí)現(xiàn)高效CO?光轉(zhuǎn)換

第一作者：郭賽男

通訊作者：王潔欣

DOI：10.1002/smll.202506098

2025年7月，國(guó)際知名學(xué)術(shù)期刊Small在線刊發(fā)了北京化工大學(xué)王潔欣教授團(tuán)隊(duì)在光催化二氧化碳（CO?）轉(zhuǎn)化領(lǐng)域的突破性研究成果。該研究創(chuàng)新性地利用超重力技術(shù)強(qiáng)化了異質(zhì)結(jié)材料的內(nèi)建電場(chǎng)強(qiáng)度，顯著提升了CO?光催化轉(zhuǎn)化的效率。論文的第一作者為郭賽男，通訊作者為王潔欣教授。

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本文要點(diǎn)

本研究獨(dú)辟蹊徑，創(chuàng)新性地引入超重力旋轉(zhuǎn)填充床（RPB）技術(shù)，借助該技術(shù)對(duì)界面接觸的強(qiáng)化作用以及對(duì)電荷轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)的積極調(diào)控，成功達(dá)成了 Cs?Bi?Br?/TiO? 異質(zhì)結(jié)的瞬間連續(xù)構(gòu)建。經(jīng)此技術(shù)處理后，異質(zhì)結(jié)的內(nèi)置電場(chǎng)強(qiáng)度顯著提升至原來(lái)的 2.3 倍，表面電荷密度也大幅提高到 1.8 倍。

所制備的異質(zhì)結(jié)在 CO? 還原反應(yīng)中表現(xiàn)卓越，展現(xiàn)出高達(dá) 259 μmol·g?¹·h?¹ 的還原活性，相較于傳統(tǒng)制備方法所得到的異質(zhì)結(jié)，其活性提升了 1.5 - 6 倍之多。深入探究其作用機(jī)理發(fā)現(xiàn)，這一優(yōu)異性能得益于超重力誘導(dǎo)形成的高質(zhì)量界面，該界面有效促進(jìn)了載流子的分離與傳輸。

值得一提的是，此策略在多種半導(dǎo)體體系（如 ZnO、CuO 等）中均展現(xiàn)出良好的普適性，為光催化異質(zhì)結(jié)的制備開(kāi)辟了全新的思路與范式。

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結(jié)果與討論

圖 1 呈現(xiàn)了不同樣品的 HRTEM 圖像，具體包括：a) TiO?、b) CBB、c) ST-CBB/TiO? 以及 d) RPB-CBB/TiO?。此外，還通過(guò) e) ST 和 f) RPB-CBB/TiO? 的幾何相位分析（GPA）計(jì)算了應(yīng)變 xx。同時(shí)，圖 g) 展示了 RPB-CBB/TiO? 中 Cs、Bi、Br、Ti 和 O 元素的高角環(huán)形暗場(chǎng)圖像以及能量色散 X 射線元素映射情況。

為精準(zhǔn)量化評(píng)估內(nèi)置電場(chǎng)（BIEF）的強(qiáng)度，研究采用了表面電壓（Vs）和電荷密度（ρ）這兩個(gè)關(guān)鍵參數(shù)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，RPB - CBB/TiO?的zeta電位為 - 6.44 mV，其表面電壓（Vs）分別是ST樣品的1.8倍和3倍?；诖藬?shù)據(jù)計(jì)算得出，RPB - CBB/TiO?的BIEF強(qiáng)度提升了2.3倍（相關(guān)數(shù)據(jù)見(jiàn)圖4a - c）。這一顯著增強(qiáng)的BIEF有力地促進(jìn)了電荷的分離過(guò)程。

進(jìn)一步從光致發(fā)光特性來(lái)看，RPB異質(zhì)結(jié)展現(xiàn)出更低的穩(wěn)態(tài)光致發(fā)光（PL）強(qiáng)度（見(jiàn)圖4d），同時(shí)時(shí)間分辨光致發(fā)光（TRPL）壽命也更短，僅為0.16 ns，而ST樣品的TRPL壽命為0.17 ns（見(jiàn)圖4e）。這表明，RPB異質(zhì)結(jié)中緊密的界面結(jié)構(gòu)加速了電子的轉(zhuǎn)移過(guò)程，并有效抑制了電子 - 空穴對(duì)的復(fù)合。

從功函數(shù)的角度分析，CBB的功函數(shù)（Φ = 3.82 eV）與TiO?的功函數(shù)（Φ = 4.22 eV）存在差異，這一差異驅(qū)動(dòng)電子從TiO?流向CBB，進(jìn)而形成了定向的BIEF（見(jiàn)圖4f）。在光激發(fā)下，光生電子富集于CBB，用于還原CO?；而空穴則集中于TiO?，參與氧化反應(yīng)，由此構(gòu)建起了一條高效的電荷轉(zhuǎn)移路徑。

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全文小結(jié)

綜上所述，本研究成功開(kāi)創(chuàng)了一種瞬時(shí)且連續(xù)的超重力輔助合成策略，旨在精心設(shè)計(jì)具備增強(qiáng)型內(nèi)置電場(chǎng)（BIEF）的異質(zhì)結(jié)光催化劑，成功實(shí)現(xiàn)了基于Cs?Bi?Br?（CBB）的異質(zhì)結(jié)構(gòu)中界面電子的高效轉(zhuǎn)移。

在該策略中，借助旋轉(zhuǎn)填充床（RPB）裝置所產(chǎn)生的強(qiáng)大剪切力以及顯著增強(qiáng)的傳質(zhì)效果，極大地優(yōu)化了CBB/TiO?異質(zhì)界面的構(gòu)建過(guò)程。與傳統(tǒng)的類(lèi)似材料相比，經(jīng)此策略制備的材料展現(xiàn)出諸多顯著優(yōu)勢(shì)：其內(nèi)置電場(chǎng)強(qiáng)度大幅提升，達(dá)到原來(lái)的2.3倍；表面電荷密度提高1.8倍；在CO?光還原反應(yīng)中，還原率高達(dá)259 μmol·g?¹·h?¹，相較于原始的CBB和TiO?，分別提升了3.6倍和6.0倍。

深入探究其作用機(jī)理發(fā)現(xiàn)，該材料性能的顯著提升主要?dú)w因于協(xié)同增強(qiáng)的內(nèi)置電場(chǎng)放大效應(yīng)，以及在工程化界面上加速的電荷輸運(yùn)動(dòng)力學(xué)。為進(jìn)一步驗(yàn)證該合成策略的通用性，研究團(tuán)隊(duì)還將其應(yīng)用于CBB/ZnO（BIEF增強(qiáng)1.92倍）和CBB/CuO（BIEF增強(qiáng)2.04倍）體系，結(jié)果充分證明了該方法在異質(zhì)結(jié)設(shè)計(jì)領(lǐng)域具有廣泛的適用性和巨大的發(fā)展?jié)摿Α?/span>

除了在光催化領(lǐng)域展現(xiàn)出卓越性能外，這一超重力合成平臺(tái)還為開(kāi)發(fā)界面工程在先進(jìn)功能材料制備中起關(guān)鍵作用的新途徑開(kāi)辟了道路，尤其在能量轉(zhuǎn)換與存儲(chǔ)技術(shù)等相關(guān)領(lǐng)域，具有廣闊的應(yīng)用前景和重要的科學(xué)價(jià)值。

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